另外,由圖7中Mn助譜圖可知,錳元素以Mn4+,Mn;+和Mnz+價(jià)態(tài)存在于二氯丙烷表面上,二氯丙烷主要以高氧化態(tài)(Mn4+和Mn;+)形式存在,同樣各價(jià)態(tài)相對含量隨著(zhù)二氯丙烷體系和制備方法而變化(見(jiàn)表2)。對于單錳體系,Mn4/A1Ti和Mn4/A1Ti(CA)二氯丙烷表面的Mn4+/Mn00‘比分別為為32.70%和55.83%,說(shuō)明絡(luò )合浸漬法能夠顯著(zhù)提高二氯丙烷表面的Mn4+相對含量。此外,對于雙組分Ag-n體系,與單錳體系Mn4/A1Ti二氯丙烷相比,,Mn3/A1Ti二氯丙烷表面的Mn4+/Mn'I較高,說(shuō)明Ag物種促進(jìn)了高價(jià)態(tài)Mn4+的形成。同時(shí),與傳統浸漬法制備的Ag,Mn3/A1Ti二氯丙烷相比,絡(luò )合浸漬法制備的Ag,Mn3/A1Ti(CA)二氯丙烷表面的Mn4+/Mn00I進(jìn)一步提高。文獻報道,Mna+有助于提高活性氧物種的移動(dòng)能力,進(jìn)而有助于VOCs的催化氧化。二氯丙烷表面的Mn4+相對含量順序為Ag,Mn3/A1Ti(CA)>Mn4/A1Ti(CA)>Ag,Mn3/A1Ti>Mn4/A1Ti,這與圖1給出的活性順序相一致,說(shuō)明絡(luò )合浸漬法和Ag物種通過(guò)顯著(zhù)提高二氯丙烷表面的Mn4+相對含量從而明顯促進(jìn)了二氯丙烷活性提高。由圖7中0isXPS譜圖可知,其可擬合分為晶格氧、表面吸附氧、表面吸附的一OH或HZO中的氧三個(gè)峰,結合能在529.0-531.0eV峰歸屬于晶格氧0Iu(標記為OI),結合能在531.0-532.5eV的峰歸屬于表面吸附氧m(標記為VII),而結合能在533.0eV近的峰歸屬于表面吸附的一OH或Hz0中的氧(標記為OIII),表面吸附氧物種(OII)具有較高的移動(dòng)性,通常認為是活性氧物種,其含量越高越有利于二氯丙烷活性的提高。通過(guò)計算各二氯丙烷之I旬OII/O工+Oll+O)相對含量發(fā)現(表2),采用絡(luò )合浸漬法制備的二氯丙烷表面OII/(OI+Oll+0)相對含量均高于常規浸漬法制備的二氯丙烷,表明是絡(luò )合浸漬法制得二氯丙烷的表面氧更多地以活性氧物種OII形式存在,從而導致二氯丙烷活性提高。由表2可見(jiàn),與Ago/A1Ti,Mn4/A1Ti和Ag,Mn3/A1Ti二氯丙烷相比,絡(luò )合浸漬法制備的Ago/A1Ti(CA),Mn4/A1Ti(CA)和Ag,Mn3/A1Ti(CA)二氯丙烷表面Ag或Mn含量明顯提高,說(shuō)明絡(luò )合浸漬法有助于A(yíng)g或Mn活性組分在二氯丙烷表面的富集。www.210central.com
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